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天津大學(xué)，重磅JACS!

來(lái)源：時(shí)間：2024-04-16 11:01:32 瀏覽：1232次

第一作者：Meng Jinying、Cheng Chuanqi

通訊作者：王雨婷副教授、于一夫教授、張兵教授

通訊單位：天津大學(xué)

DOI: 10.1021/jacs.4c00898.

研究背景

一氧化氮（NO）作為主要的空氣污染物，在大氣中的積累嚴(yán)重破壞了生態(tài)環(huán)境。盡管傳統(tǒng)的選擇性催化還原技術(shù)可以有效轉(zhuǎn)化NO為無(wú)害的N₂，但依賴于消耗NH₃或H₂，具有能源密集和碳排放問(wèn)題。因此，以較低斷裂能將NO電還原為氨的方法，不僅有助于環(huán)境治理，還促進(jìn)了污染物修復(fù)與農(nóng)業(yè)化學(xué)品合成的雙贏局面。然而，電催化NO還原反應(yīng)（NORR）面臨著溶解度差和排氣中NO濃度低的挑戰(zhàn)，這限制了其在實(shí)際應(yīng)用中的效率。設(shè)計(jì)具有增強(qiáng)傳質(zhì)和活化能力的電催化劑成為關(guān)鍵，其中Cu基材料展現(xiàn)出潛在的有效性。基于此，張兵教授團(tuán)隊(duì)制備了在銅納米線陣列（記為Cu@Cu/C NWA）上生長(zhǎng)的多孔碳支撐的超細(xì)銅簇，用于低濃度NORR，為環(huán)境修復(fù)和化學(xué)品合成開(kāi)辟新途徑。

文章要點(diǎn)

1、材料創(chuàng)新：設(shè)計(jì)了一種獨(dú)特的自支撐Cu@Cu/C NWAs催化劑，專門用于解決低濃度NO在傳質(zhì)和活化過(guò)程中的困難。這種催化劑在特定條件下展現(xiàn)出高法拉第效率和氨產(chǎn)率，顯著優(yōu)于同類產(chǎn)品，為低濃度NO的高效轉(zhuǎn)化提供了新的思路。

2、理論創(chuàng)新：揭示了多孔碳載體與超細(xì)Cu簇在催化劑中的協(xié)同作用機(jī)制。多孔碳載體優(yōu)化了NO氣體的遷移路徑，降低了遷移能壘，提高了NO在催化劑表面的覆蓋率。同時(shí)，多孔碳負(fù)載的超細(xì)Cu簇增強(qiáng)了NO的吸附，并通過(guò)有益的MSI效應(yīng)增加了氫親和力，從而促進(jìn)了NO的加氫反應(yīng)。該機(jī)制為設(shè)計(jì)高效電催化劑提供了新的策略。

圖文展示

圖1. NORR催化劑的設(shè)計(jì)原理

圖2.電催化劑合成和表征低濃度

圖3. NORR的電催化性能

圖4.模擬NO擴(kuò)散路徑、對(duì)應(yīng)NO遷移能量屏障與NO-TPD分布

圖5.理論計(jì)算

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