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王雙印教授團(tuán)隊(duì)，最新JACS：優(yōu)化甲醇脫氫！

來(lái)源：時(shí)間：2024-04-16 10:58:41 瀏覽：1313次

第一作者：Wu Yujie、Huang Gen

通訊作者：朱曉蓉副教授、陶李副教授、王雙印教授

通訊單位：南通大學(xué)、湖南大學(xué)

DOI: 10.1021/jacs.3c13240.

研究背景

氫氣（H₂）作為清潔能源具有巨大潛力，但其易燃性限制了儲(chǔ)存和運(yùn)輸。甲醇作為液氫載體備受關(guān)注，但甲醇蒸汽重整和甲醇輔助水分解提氫過(guò)程會(huì)排放大CO₂，加劇環(huán)境危機(jī)。因此，生產(chǎn)H₂和CO的高效甲醇轉(zhuǎn)化工藝成為實(shí)現(xiàn)可持續(xù)發(fā)展的關(guān)鍵。盡管水相中分子催化選擇性甲醇脫氫具有吸引力，但高壓、氧化劑需求和反應(yīng)不連續(xù)性阻礙其應(yīng)用。多相甲醇脫氫可在常壓下連續(xù)釋放H₂和CO，但受到熱力學(xué)和動(dòng)力學(xué)限制，需要高溫和氫氣純化過(guò)程，增加了成本。基于此，王雙印教授團(tuán)隊(duì)通過(guò)在聚苯并咪唑（PBI）膜電解槽中橋接熱催化甲醇脫氫反應(yīng)和電化學(xué)氫轉(zhuǎn)移過(guò)程，成功降低了甲醇脫氫的能壘并打破了其熱力學(xué)平衡限制，實(shí)現(xiàn)了甲醇向H₂的轉(zhuǎn)化。

文章要點(diǎn)

1、電催化耦合實(shí)現(xiàn)甲醇脫氫過(guò)程的優(yōu)化：利用電催化立即將H₂產(chǎn)物從陽(yáng)極轉(zhuǎn)移到陰極，從而改變熱力學(xué)平衡，增加H₂和CO₂的產(chǎn)量，并減輕對(duì)高溫的需求。這種電催化耦合的方式不僅提高了甲醇脫氫的效率，還有助于減少能源消耗和碳排放。

2、雙層陽(yáng)極結(jié)構(gòu)的設(shè)計(jì)與應(yīng)用：設(shè)計(jì)并應(yīng)用了具有Ru/C + Pd/C催化層的雙層負(fù)極結(jié)構(gòu)，有效減輕了CO中毒現(xiàn)象，并實(shí)現(xiàn)了有效的H₂分離。這種結(jié)構(gòu)不僅增強(qiáng)了析氫過(guò)程，還顯著提高了H₂的產(chǎn)率（達(dá)到558.54 mmol·h^-¹·g^-¹）和純度（99.9%），超過(guò)了單獨(dú)甲醇脫氫的性能。

圖文展示

圖1.電池與熱電化學(xué)耦合催化過(guò)程的示意圖

圖2. H₂和CO生產(chǎn)率

圖3.各種電池電壓下性能

圖4.機(jī)理研究

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