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歷經(jīng)483天審稿！只為客觀地揭示SiOx負(fù)極SEI老化機(jī)制

來(lái)源：時(shí)間：2023-10-30 09:29:31 瀏覽：1401次

第一作者：Guoyu Qian、Yiwei Li

通訊作者：楊盧奕副研究員、潘鋒教授

通訊單位：北京大學(xué)深圳研究院

DOI: 10.1038/s41467-023-41867-6

研究背景

氧化硅（SiO_x，0<x<2）是一種理想的石墨負(fù)極材料替代品，但SiO_x負(fù)極快速的容量衰減卻極大地限制了其發(fā)展。對(duì)于Si/SiO_x負(fù)極，固體電解質(zhì)界面（SEI）老化是最關(guān)鍵但很少有人研究的問題。基于此，北京大學(xué)深圳研究院楊盧奕副研究員、潘鋒教授等人報(bào)道了利用三維聚焦離子束掃描電子顯微鏡（FIB-SEM）層析成像，揭示了SiO_x上SEI生長(zhǎng)和老化的演化機(jī)制。研究結(jié)果表明，SiO_x上的SEI是非均質(zhì)結(jié)構(gòu)，SEI的內(nèi)層疏松而外層致密，推翻了SEI是均質(zhì)結(jié)構(gòu)的普遍觀點(diǎn)。此外，結(jié)合納米探針技術(shù)和電子能量損失譜（EELS），還發(fā)現(xiàn)電極中導(dǎo)電劑可能會(huì)嵌入SEI內(nèi)，從而賦予SEI一定的導(dǎo)電能力，與普遍認(rèn)為SEI是電子絕緣的觀點(diǎn)相矛盾。該工作為理解SiO_x負(fù)極SEI老化提供了全新的理解，可能會(huì)在未來(lái)激發(fā)可行的改進(jìn)策略。

文章要點(diǎn)

1、采用三維FIB-SEM層析成像，直觀且客觀地揭示SiO_x上SEI生長(zhǎng)和老化的演化的秘密。SEI在SiO_x表面生長(zhǎng)是不致密的，并且會(huì)在充電時(shí)與SiO_x內(nèi)核部分剝離。伴隨著SiO_x重復(fù)的膨脹收縮，后生成的SEI會(huì)不斷擠壓初始生成的SEI，最終導(dǎo)致“內(nèi)層疏松而外層致密”的非均質(zhì)結(jié)構(gòu)。

2、由于SEI在老化過程中會(huì)裹挾導(dǎo)電劑顆粒，放任SEI自由生長(zhǎng)會(huì)削弱電極中由導(dǎo)電劑構(gòu)建的電子傳輸網(wǎng)絡(luò)，從而導(dǎo)致SiO_x容量快速衰減。此外，采用概念驗(yàn)證策略證明壓縮SEI自由生長(zhǎng)空間，即在電極表面施加石墨層，可有效提高SiO_x電極的循環(huán)穩(wěn)定性。

圖文展示

圖1. SiO_x負(fù)極循環(huán)過程中SEI生長(zhǎng)過程

圖2.不同電化學(xué)狀態(tài)下SiO_x粒子及其SEI的三維重構(gòu)

圖3. SiO_x顆粒上SEI老化過程示意圖

圖4. SEI區(qū)域的電子導(dǎo)電性和導(dǎo)電成分分布

圖5. 體積限制策略提高SiO_x負(fù)極循環(huán)穩(wěn)定性

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