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山西煤炭化學所王建國&秦張峰&王森，最新Nature子刊！
來源： 時間：2023-05-16 15:51:13 瀏覽：1595次

第一作者：Han Wang和Sheng Fan

通訊作者：王建國研究員、秦張峰研究員和王森副研究員

通訊單位：中科院山西煤炭化學研究所

DOI: https://doi.org/10.1038/s41467-023-38336-5




研究背景

將二氧化碳（CO2）直接轉(zhuǎn)化為具有高選擇性的單一特定烴類極具有吸引力，但非常具有挑戰(zhàn)性。基于此，中科院山西煤炭化學研究所王建國研究員、秦張峰研究員和王森副研究員等人報道了一種由InZrOx氧化物和H-Beta分子篩組成的雙功能復合催化劑（InZrOx-Beta），并將其用于CO2加氫反應。




文章要點

1、測試發(fā)現(xiàn)，在315 ℃、3.0 MPa、1200 mL g?1 h?1空速（H2/CO2=3）條件下，所有烴類（無CO）中對丁烷的選擇性為53.4%，CO2的轉(zhuǎn)化率為20.4%，對CH4的選擇性僅為2%左右。

2、結(jié)合各種表征方法和密度泛函理論（DFT）計算發(fā)現(xiàn)，H-Beta的三維（3D）12環(huán)通道有助于形成含有異丙基側(cè)鏈的甲苯和甲基萘，有利于甲醇相關中間體通過烷基側(cè)鏈消除和隨后的甲基化和氫化轉(zhuǎn)化為丁烷。

3、作者還開發(fā)了一種表面SiO2保護策略，該策略可以有效地抑制InZrOx氧化物的相分離和In物質(zhì)向H-Beta分子篩的遷移，從而大大提高InZrOx-Beta在CO2加氫中的催化穩(wěn)定性。該研究為設計穩(wěn)定的In基催化劑用于CO2加氫生成特定的烴類產(chǎn)物鋪平了道路。




圖文展示

圖1.各種InZrOx氧化物的結(jié)構(gòu)

圖2. InZrOx的表面電子態(tài)和還原行為

圖3.各種復合催化劑在CO2加氫中的性能

圖4.優(yōu)化CO2加氫反應的條件

圖5.原位DRIFT光譜

圖6.甲醇轉(zhuǎn)化的探究實驗

圖7. DFT計算

圖8. SiO2改性InZrOx-Beta催化劑的催化穩(wěn)定性

圖9. SiO2改性InZrOx-Beta的結(jié)構(gòu)和電子態(tài)

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全部 3小時前 四川
文字是人類用符號記錄表達信息以傳之久遠的方式和工具。現(xiàn)代文字大多是記錄語言的工具。人類往往先有口頭的語言后產(chǎn)生書面文字，很多小語種，有語言但沒有文字。文字的不同體現(xiàn)了國家和民族的書面表達的方式和思維不同。文字使人類進入有歷史記錄的文明社會。
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