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?熊宇杰&代云茜，最新Nat. Commun.！

來(lái)源：時(shí)間：2023-05-16 10:41:07 瀏覽：1517次

第一作者：孟祥鈺&祝春彤&王新

通訊作者：熊宇杰教授&代云茜

通訊單位：中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)/安徽師范大學(xué)、東南大學(xué)

DOI: 10.1038/s41467-023-38138-9

研究背景

由太陽(yáng)能驅(qū)動(dòng)的光電化學(xué)（PEC）轉(zhuǎn)化體系，是生產(chǎn)高附加值化學(xué)品的有效途徑。其中，很多光電化學(xué)反應(yīng)涉及氣、液、固三相。現(xiàn)有光電化學(xué)裝置中，氣-液-固三相界面上的傳質(zhì)和電子傳輸十分緩慢，極大地限制了光電化學(xué)轉(zhuǎn)化的實(shí)際應(yīng)用。鑒于此，中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)/安徽師范大學(xué)熊宇杰教授和東南大學(xué)代云茜教授等人報(bào)道了首款用于光電化學(xué)流動(dòng)池的多相擴(kuò)散光電極，顯著提高了氣/液相光電化學(xué)流動(dòng)轉(zhuǎn)化的物質(zhì)傳輸，并且保證了界面處的快速電子轉(zhuǎn)移。通過(guò)多級(jí)設(shè)計(jì)克服了半導(dǎo)體氧化物的本征脆性，半導(dǎo)體納米晶體可控地集成在電紡納米纖維衍生的墊中。

文章要點(diǎn)

1、本研究報(bào)道了首款多相擴(kuò)散光電極及流動(dòng)池，首次實(shí)現(xiàn)了光電化學(xué)流動(dòng)轉(zhuǎn)化。

2、在無(wú)添加劑下，將本征脆性但活性的半導(dǎo)體組裝成為高速流動(dòng)下自支撐多孔纖維膜韌性增強(qiáng)的方法。通過(guò)巧妙利用在傳質(zhì)孔道上局域化學(xué)處理，在不損傷纖維機(jī)械強(qiáng)度下，賦予了多孔纖維膜高導(dǎo)電、高光吸收的特性結(jié)構(gòu)。

3、在光電擴(kuò)散電極纖維膜的孔道構(gòu)建多級(jí)三相界面，具有同時(shí)親和電解液與反應(yīng)氣體的界面雙親性質(zhì)，且最大化保留了暴露活性位點(diǎn)。

4、在甲烷轉(zhuǎn)化反應(yīng)中，利用光電多相流動(dòng)轉(zhuǎn)化的傳質(zhì)增強(qiáng)，將甲烷的轉(zhuǎn)化產(chǎn)率相比傳統(tǒng)間歇反應(yīng)提高了16.6倍，C₂₊產(chǎn)物選擇性提高了4倍，同時(shí)保持至少100 h的良好穩(wěn)定性。

圖文展示

圖1.甲烷光電化學(xué)流動(dòng)轉(zhuǎn)化的多級(jí)纖維膜結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)

圖2.多孔纖維的結(jié)構(gòu)表征

圖3.纖維膜的機(jī)械性能表征

圖4.纖維膜的光、電、三相界面性質(zhì)

圖5.流動(dòng)電池中纖維光電極的光電化學(xué)甲烷轉(zhuǎn)化性能

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