第一作者:Lipeng Wang、Bao Zhang
通訊作者:趙東元院士、晁棟梁教授
通訊單位:復旦大學
DOI: 10.1021/jacs.3c14019.
水系鋅基電池(ZABs)作為“超越鋰離子”的儲能技術之一,因其安全性、低成本和生態(tài)友好性而備受關注。金屬Zn負極上可靠的固體電解質界面(SEI)是穩(wěn)定ZABs的必要條件,但不相容的Zn離子還原過程,即同時吸附(捕獲)和脫溶(排斥)Zn2+(H2O)6,給SEI的設計帶來了挑戰(zhàn)。基于此,復旦大學趙東元院士/晁棟梁教授儲能團隊提出了一種串聯化學策略,通過電化學組裝的具有親水性-OH和疏水-F基團的多孔SiO2介孔可作為Janus介孔加速器,從而促進Zn2+還原反應。這種串聯化學策略可為各種金屬陽極的界面設計提供新的思路,并為下一代高安全性和高可靠性的電池技術鋪墊道路。
1、結合原位電化學數字全息、分子動力學模擬和光譜表征,團隊發(fā)現-OH基團從本體電解質中捕獲Zn2+簇,接著-F基團在殼層中排斥配位的水分子,從而實現串聯離子還原過程。
2、所得到的對稱電池在4 mA cm-2和10 mA cm-2的高電流密度下分別表現出超過8000 h和2000 h的可逆循環(huán)。此外,Zn//VO2和Zn//I2電池性能進一步證明了串聯化學策略的可行性。
圖1.Janus介孔加速器串聯化學原理圖
圖2.Janus OH-F-mSiO2界面相的合成與結構表征
圖3.具有Janus介孔的金屬Zn負極的動力學和熱穩(wěn)定性
圖4.具有Janus介孔的金屬Zn負極的電化學性能
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