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南開陳軍院士團隊，最新JACS！
來源： 時間：2024-03-04 11:16:20 瀏覽：1210次

第一作者：Qiu Zhang、Xiaomeng Liu和Yong Lu

通訊作者：陳軍院士

通訊單位：南開大學

DOI: https://doi.org/10.1021/jacs.3c13963.



研究背景



鋰離子電池（LIBs）具有高能量密度和長循環(huán)壽命的特點，在便攜式電子設備和電動汽車中得到了廣泛的應用。然而，Li資源短缺、成本高、生產(chǎn)環(huán)境惡劣、有機電解質易燃性和安全性等問題，不可避免地制約了LIBs在大規(guī)模儲能領域的應用。基于水系電解質的電池具有安全、環(huán)保、組裝環(huán)境要求低的優(yōu)點，被認為是大規(guī)模儲能系統(tǒng)的有希望的候選者。因此，開發(fā)高性能水性電池具有重要意義。可再充電水系電池具有安全性高、成本低的優(yōu)點，是大規(guī)模儲能的潛在系統(tǒng)。然而，開發(fā)具有高可持續(xù)性、可負擔性和可逆性的水電池是迫切而具有挑戰(zhàn)性的。基于此，南開大學陳軍院士等人報道了一種兩性羥基乙酸鋁（AlAc(OH)2）電解質，它具有H+和OH-雙極性電離的能力，有利于在蒽醌（AQ）負極和氫氧化鎳（Ni(OH)2）正極進行氧化還原反應。



文章要點



1、通過結合從頭計算分子動力學（AIMD）和密度泛函理論（DFT）計算、NMR、XRD和拉曼光譜證實，AlAc(OH)2(H2O)3溶劑化結構的雙極性電離能力來源于Al3+和OH-的強極化能力。解離常數(shù)為5.0/3.0的H+/OH-的解離能力強于水（14.0），促進了電極同時穩(wěn)定的氧化還原反應。具體而言，H+的吸收阻止了AQ陽極形成離子鍵，抑制了電極的溶解，而OH-為Ni(OH)2正極的穩(wěn)定轉化反應提供了局部堿性環(huán)境。

2、此外，設計的AQ||Ni(OH)2電池的AQ負極在300次循環(huán)后的放電容量為243.9 mAh g-1，具有高可逆性，容量保持率為78.2%。同時，作者還組裝了放電容量為0.90 Ah的袋式電池，基于電池的總質量，其能量密度為44.7 Wh kg-1。本工作極大拓寬了水系電池的種類，代表了雙極電解質的設計理念以及與H+和OH-的不同電化學反應。



圖文展示



圖1. AlAc(OH)2電解質、AQ負極和Ni(OH)2正極的可持續(xù)水系電池

圖2.水系AlAc(OH)2電解質的H+/OH-電離機制和電解質結構

圖3. AlAc(OH)2電解質與Ni(OH)2-正極/AQ負極之間的相容性

圖4. AQ負極的電化學氧化還原機理和H+遷移

圖5. AQ|AlAc(OH)2|Ni(OH)2全電池的電化學性能

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全部 3小時前 四川
文字是人類用符號記錄表達信息以傳之久遠的方式和工具。現(xiàn)代文字大多是記錄語言的工具。人類往往先有口頭的語言后產(chǎn)生書面文字，很多小語種，有語言但沒有文字。文字的不同體現(xiàn)了國家和民族的書面表達的方式和思維不同。文字使人類進入有歷史記錄的文明社會。
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