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未知成分分析劉寶忠&王定勝&李保軍Angew.：為什么MXene負載的SAAs性能更優？
來源：
時間：2023-12-11 09:57:25
瀏覽：1329次
第一作者：Shuyan Guan
通訊作者：劉寶忠教授、王定勝副教授、李保軍教授
通訊單位：河南理工大學、清華大學、鄭州大學
DOI: https://doi.org/10.1002/anie.202316550
金屬原子在催化劑表面的空間排列及其分布狀態對納米粒子（NPs）在原子水平上的幾何環境和電子取向有顯著影響，但NPs的活性金屬原子暴露不足限制了催化活性的提高。單原子催化劑（SACs）通過在原子水平上穩定載體上金屬單原子，具有較高的活性。由于SACs傾向于聚集成團簇或NPs，極大減少暴露的活性位點的數量。單原子合金（SAAs）結合了單原子和NPs的優點，在多相催化領域發揮著極其重要的作用。然而，了解SAAs在催化反應中的催化機制還是一個挑戰?；诖耍?/span>河南理工大學劉寶忠教授、清華大學王定勝副教授和鄭州大學李保軍教授等人報道了通過在Ni納米粒子（Ni NPs）中嵌入原子分散的Ru合成釕-鎳SAAs（RuNiSAAs），并將其錨定在二維（2D）Ti3C2Tx MXene上，即RuNiSAAs-Ti3C2Tx。
1、作者選擇了氨硼烷（AB, NH3BH3）水解作為探針反應，系統地研究了NPs、SAC和SAAs在MXene上的結構和性能差異。MXene負載的RuNi SAAs結合了NPs、SAC和MXene的多重優勢，促進AB水解的快速脫氫。測試發現，RuNiSAAs-Ti3C2Tx催化劑具有創紀錄的AB水解析氫活性，其質量比活性（rmass）值為333 L min-1 gRu-1。
2、密度泛函理論（DFT）計算表明，對比單原子和NPs，由于合金效應和金屬-載體相互作用（MSI）引起的d波段結構調制，SAAs錨定在Ti3C2Tx上優化了AB和H2O的解離，并優化了AB水解過程中H*中間體的結合能力。本工作為開發和優化高效的H相關催化劑提供了有用的設計原則，并證明了SAAs在能量催化方面優于NPs和單原子。
圖1. RuSAC-Ti3C2Tx、RuNPs-Ti3C2Tx和RuNiSAA-Ti3C2Tx催化劑的制備示意圖
圖2.形貌表征
圖3.結構表征
圖4.催化性能
圖5. AB水解的機理研究
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