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趙東元院士等Nature Synthesis：納米世界里的“一棵樹(shù)”！

來(lái)源：時(shí)間：2023-11-27 10:08:13 瀏覽：1747次

第一作者：馬玉柱

通訊作者：趙東元院士、李曉民教授、呂中元教授

通訊單位：復(fù)旦大學(xué)、吉林大學(xué)、內(nèi)蒙古大學(xué)

DOI: 10.1038/s44160-023-00434-z

研究背景

Wedderburn–Etherington數(shù)模式具有固有的組合規(guī)則，在自然樹(shù)狀系統(tǒng)中普遍存在，對(duì)于研究單個(gè)粒子組裝成支鏈的超結(jié)構(gòu)具有重要意義。然而，在微尺度或納米尺度上實(shí)現(xiàn)這些模式仍然具有挑戰(zhàn)性。復(fù)旦大學(xué)趙東元院士等人報(bào)道了通過(guò)納米滴順序融合驅(qū)動(dòng)的離散各向異性介孔二氧化硅納米顆粒組裝成分支納米樹(shù)而產(chǎn)生Wedderburn–Etherington數(shù)體系，形成含有二聚體到多聚體的分枝納米樹(shù)。形成的二聚體具有y形結(jié)構(gòu)，有兩個(gè)融合分支（長(zhǎng)度～395nm；外徑～157nm），由一個(gè)生長(zhǎng)較晚的開(kāi)管連接，順序融合生長(zhǎng)方式可以進(jìn)一步將y結(jié)構(gòu)擴(kuò)展到多分支結(jié)構(gòu)。統(tǒng)計(jì)數(shù)據(jù)可以預(yù)測(cè)在每個(gè)裝配級(jí)別上的分支程度。分支結(jié)構(gòu)異構(gòu)體的類(lèi)型和混淆也可以精確計(jì)算，并由Wedderburn–Etherington樹(shù)指定。

文章要點(diǎn)

1、作者提出了一種納米液滴順序融合策略，用于制造具有明確結(jié)構(gòu)的分支介孔SiO₂Wedderburn–Etherington納米樹(shù)。結(jié)果表明，介孔二氧化硅納米顆粒的組裝受到配體接枝的鈀納米晶體粘合劑的控制。第一級(jí)組裝形成y形二聚體，帶有兩個(gè)分枝葉（～395nm），連接到一個(gè)具有開(kāi)放腔的管狀結(jié)構(gòu)（長(zhǎng)度，325 ± 55 nm）。實(shí)驗(yàn)和模擬結(jié)果表明，聚變過(guò)程是由粘合劑和液滴表面柔性配體之間的疏水相互作用決定的，而成對(duì)聚變模式是由液滴表面曲率的釋放控制的。

2、這種方法可以促進(jìn)新模型、復(fù)雜分支納米結(jié)構(gòu)的順序設(shè)計(jì)，分支數(shù)從二到幾十不等。構(gòu)建塊之間的成對(duì)融合使得多分支≤2每個(gè)節(jié)點(diǎn)下的分支數(shù)量，因此具有不同分支程度的多分支的裝配模式或異構(gòu)體可以用Wedderburn–Etherington模式來(lái)描述。本工作中，Wedderburn–Etherington數(shù)模式衍生的可預(yù)測(cè)的分支生長(zhǎng)模式對(duì)粒子組裝的復(fù)雜上層結(jié)構(gòu)的結(jié)構(gòu)優(yōu)化具有重要的指導(dǎo)意義。控制分支結(jié)構(gòu)異構(gòu)體的精度和可預(yù)測(cè)性為控制模式組裝過(guò)程提供了一種方法，并提高了設(shè)計(jì)廣譜復(fù)雜上層結(jié)構(gòu)的可能性。

圖文展示

圖1. 支狀Y形介孔SiO₂二聚體的形成

圖2. 順序組裝

圖3. Wedderburn–Etherington樹(shù)

圖4. 納米液滴融合策略的示意圖

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