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未知成分分析最新JACS丨北化所萬立駿院士&郭玉國&辛森最新成果
來源：
時間：2023-11-27 09:48:40
瀏覽：1897次
第一作者：Yu-Ying Zhang
通訊作者：萬立駿院士、郭玉國研究員、辛森研究員
通訊單位：中國科學院化學研究所
DOI: https://doi.org/10.1021/jacs.3c07804
無負極可再充電鈉電池（rechargeable sodium batteries, RSBs）是高能量“超鋰”電化學存儲技術的終極選擇之一。由于僅使用正極的活性Na離子，無負極電池的循環壽命通常很有限，因為不穩定的電解質化學會阻礙負極的有效鍍/剝離Na和層狀氧化物正極的高壓操作。因此，合理設計電解液以提高其與電極的相容性是實現電池的關鍵。基于此，中國科學院化學研究所萬立駿院士、郭玉國研究員和辛森研究員等人報道了通過精確地設計電解質的化學成分和結構及其與兩個電極的界面，實現超過300 Wh/kg無負極RSBs的關鍵挑戰。
1、電解質是由1 M的六氟磷酸鈉（NaPF6）在二甘醇二甲醚（G2）和四甘醇二甲醚（G4）（體積比9: 1）的溶劑混合物中組成，記為NG2410。使用正常濃度的鈉鹽可以緩解與高/低濃度電解質相關的潛在問題，例如成本和粘度增加、Li+流動性不足以及溫度適應性差等。選擇G2作為主要溶劑，由于其獨特的Na+溶劑化結構，能夠以超高CE促進無枝晶Na的電鍍/剝離，并且相比與其他醚類溶劑和陰離子，G2具有更強的抗還原能力。
2、分子鏈較長的G4被納入共溶劑，因為它對高壓層狀氧化物正極的耐受性更好（G4的最高已占據分子軌道（HOMO）能量低于G2）。環醚分子（如1, 3-二惡烷）不包括在電解質中，因為它們在無機鹽存在下傾向于進行陽離子聚合，到賬失去了工作離子的導電性。
圖1.混合電解質的陽離子溶劑化結構
圖2.電化學性能
圖3.無負極RSBs的電化學性能
圖4. Al-C||P2-NCO電池負極-電解質界面的化學成分和元素分布
圖5. NCO的作用
圖6. NaF的作用
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