第一作者:Yuting Luo
通訊作者:Edward H. Sargent院士、Jennifer B. Dunn教授
通訊單位:加拿大多倫多大學(xué)、美國西北大學(xué)
DOI:10.1038/s41929-023-01020-4
在合成氮肥過程中,需要耗費大量能源和排放CO2,并產(chǎn)生含硝酸鹽的徑流。為減少CO2排放,降低碳化工業(yè)的排放量成為首要任務(wù),其中充分利用可再生電力來驅(qū)動化學(xué)過程是巨大的機遇。基于此,加拿大多倫多大學(xué)Edward H. Sargent院士和美國西北大學(xué)Jennifer B. Dunn教授等人報道了利用電氣化合成法生產(chǎn)肥料尿素既能脫氮廢水,又能實現(xiàn)低碳尿素生產(chǎn)。該工藝包括使用Zn和Cu混合催化劑轉(zhuǎn)化CO2和廢氮,可減少水處理設(shè)施的碳足跡并提供潛在的收入來源,從而使其受益。
1、本研究報道了一種使用混合催化劑提高尿素選擇性的策略:兩類位點通過中繼催化機制,獨立穩(wěn)定尿素形成所需的關(guān)鍵中間體*CO2NO2和*COOHNH2。
2、在廢水中硝酸鹽濃度為1000 ppm NO3?[N]的情況下,Zn/Cu催化劑實現(xiàn)了75%的法拉第效率(FE),尿素產(chǎn)率為16? μmol h?1 cm?2。
3、此外,在電化學(xué)路線中,每公斤尿素的溫室氣體排放量為0.28?千克CO2當(dāng)量,而當(dāng)前路線的溫室氣體排放量為每公斤1.8?千克?CO2當(dāng)量。
圖1.氮循環(huán)及其能量學(xué)
圖2.單組分和混合催化劑的篩選
圖3. Zn/Cu混合催化劑對C-N偶聯(lián)的轉(zhuǎn)向選擇性
圖4.機理研究
圖5.合成尿素的3D混合催化劑
圖6.生命周期評估
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