第一作者:Jung Tae Kim
通訊作者:王長虹助理教授、Chandra Veer Singh教授和孫學良院士
通訊單位:加拿大西安大略大學、加拿大多倫多大學、寧波東方理工大學(暫名)
DOI: https://doi.org/10.1038/s41467-023-42109-5
全固態鋰-硫(Li-S)電池由于其高理論能量密度、低成本和高安全性,為下一代能源存儲提供了一個引人注目的機會。然而,由于對其排放產物了解不足,其應用受到阻礙。利用對X射線吸收光譜和飛行時間二次離子質譜分析,發現全固態Li-S電池的放電產物不是完全由Li2S組成,而是由Li2S和Li2S2的混合物組成。基于此,寧波東方理工大學(暫名)孫學良院士、王長虹助理教授(原單位:加拿大西安大略大學)和加拿大多倫多大學Chandra Veer Singh教授提出了一種綜合策略:(1)操縱較低的截止電位,促進以Li2S2為主的放電產物;(2)在S復合電極中加入微量的固態催化劑(LiI)。基于這種策略設計的全固態Li-S電池在2.0 A g-1的條件下循環1500 次,可以獲得979.6 mAh g-1的可逆容量,并能在-10°C至60 °C溫度條件下穩定循環。本研究結果不僅為全固態Li-S電池的放電產物提供了寶貴的見解,還為提高其電化學性能提供了切實可行的方法。
1、作者利用X射線吸收光譜揭示全固態Li-S電池的放電產物并不完全由Li2S組成,而是由Li2S和Li2S2的混合物組成。利用飛行時間二次離子質譜法通過檢測其特征離子 Li3S2+來驗證Li2S2的存在,并使用Li3S2+/Li3S+的離子強度比來量化Li2S2和Li2S混合物中Li2S2的相對比例。通過密度泛函理論(DFT)計算表明,Li2S2與Li2S相比表現出優異的氧化還原動力學,但這兩種物質都會阻礙全固態Li-S電池的可逆性。
2、作者測試了高活性材料負載全固態Li-S電池,實現了超過3.0 mAh cm-2的面積容量,證明了該方法的實際可行性。本工作利用先進的分析技術來探測全固態Li-S電池的放電產物,對其電化學行為產生了有價值的見解,并產生了可廣泛采用的策略,以實現完全可逆、全天候全固態Li-S電池的高容量、長壽命和增強安全性。
圖1.全固態Li-S電池Li2S2/Li2S放電產物的分析
圖2. X射線吸收光譜和飛行時間二次離子質譜表征
圖3.Li2S2為主放電產物的全固態Li-S電池的電化學行為
圖4.在不同工作溫度下的電化學行為
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