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于吉紅院士團隊，最新Angew.！
來源： 時間：2023-10-12 09:35:21 瀏覽：1219次

第一作者：Risheng Bai

通訊作者：于吉紅院士、Avelino Corma、梅東海教授

通訊單位：吉林大學、西班牙瓦倫西亞理工大學、天津工業(yè)大學

DOI: https://doi.org/10.1002/anie.202313101



研究背景



烯烴，如乙烯和苯乙烯，是聚合物、制藥和顏料工業(yè)的重要化學中間體。其中，烷基選擇性加氫制烯烴是精細化工合成的關鍵步驟，但廣泛使用的鈀（Pd）基催化劑往往存在選擇性差的問題。基于此，吉林大學于吉紅院士、西班牙瓦倫西亞理工大學Avelino Corma和天津工業(yè)大學梅東海教授等人報道了一種碳化還原方法，在純硅酸鹽MFI沸石中產生亞納米級的碳化鈀。基于水熱結晶的直接碳化還原策略，在純硅質MFI（硅石-1，S-1）分子篩中創(chuàng)建了亞納米級碳化鈀（PdCx@S-1），其具有正電荷Pd位點的高效催化劑和優(yōu)化對烯烴的吸附能。



文章要點



1、最新的表征和密度泛函理論（DFT）計算證實，錨定在S-1分子篩通道內的原位形成的碳物質可以改變所結合的Pd物種的空間和電子特性，使Pd簇具有缺電子性質。同時，用C修飾沸石骨架可以促進中間體苯乙烯的解吸，促進氫活化。

2、測試發(fā)現，對比S-1沸石中的金屬鈀簇（Pd@S-1），PdCx@S-1催化劑對苯乙炔選擇性加氫的催化選擇性有顯著提高，在溫和的反應條件下（298 K，2 bar H2），苯乙炔完全轉化時，苯乙烯的選擇性達到99%，而Pd@S-1催化劑的選擇性僅為15%。總之，該發(fā)現為半加氫反應的高性能催化劑的開發(fā)提供了重要的進展。



圖文展示



 

圖1. PdCx@S-1的合成示意圖與表征

圖2. PdCx@S-1和Pd@S-1的組分表征

圖3. PdCx@S-1和Pd@S-1的光譜表征

圖4. PdCx@S-1的催化性能

圖5.原位FT-IR光譜和TPD光譜表征

 

圖6. DFT計算

圖7.苯乙烯在Pd@S-1和PdCx@S-1上的電子密度差


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全部 3小時前 四川
文字是人類用符號記錄表達信息以傳之久遠的方式和工具。現代文字大多是記錄語言的工具。人類往往先有口頭的語言后產生書面文字，很多小語種，有語言但沒有文字。文字的不同體現了國家和民族的書面表達的方式和思維不同。文字使人類進入有歷史記錄的文明社會。
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