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未知成分分析肖豐收等人JACS：無Ge分子篩，ITR含量超過95%！
來源：
時間：2023-08-28 10:42:27
瀏覽：2089次
第一作者：Ye Ma、Junyi Hu、Kai Fan
通訊作者：肖豐收、Yanhang Ma、Qinming Wu
通訊單位：浙江大學、上海理工大學、浙江大學
DOI: 10.1021/jacs.3c04652
分子篩是由共角到4個四面體（T=Si、Al、P、Ge等）構成的晶體性微孔材料，具有均勻的微孔和分子尺寸的空腔。自從在分子篩合成過程中引入Ge以來，出現許多具有新結構，例如IM-12、ITQ-21和ITQ-34分子篩（ITR結構）等，并在許多催化反應中顯示出良好的性能。然而，在沒有Ge的情況下，合成相應的沸石結構還是一個挑戰。基于此，浙江大學肖豐收教授等人報道了通過修改經典的有機模板合成ITH分則，從而設計一個新的有機模板高兼容ITR分子篩輔助理論模擬，首次展示合成了無Ge的ITR結構包括純硅、鋁硅酸鹽和硼硅酸鹽ITR分子篩。這些材料具有較高的結晶度，對應的ITR含量超過95%。
1、作者基于對ITH和ITR分子篩框架的相似和不同的研究，修改ITH分子篩的經典有機模板（HM），設計了相關的有機模板，即N, N′-二乙基-N, N, N′, N′-四甲基六甲基氫氧化銨。在理論模擬的幫助下，預先確定合適的有機模板，證明了N, N′-二乙基-N, N, N′, N′-四甲基六甲基氫氧化銨是合成ITR分子篩的有效方法。利用該方法，作者成功合成了純硅、鋁硅酸鹽和硼硅酸鹽ITR分子篩。這些材料分別被記號為Si-COE-12、Al-COE-12和B-COE-12。
2、其關鍵是分子篩結構與有機模板之間的良好相容性。同時，在過量氟化物條件下，分子篩產物中的ITR含量有所提高。所得的具有ITR結構的COE-12分子篩的含量在95%以上。更重要的是，Al-COE-12在MTP反應中表現出良好的催化壽命和丙烯選擇性。
圖1. ITH分子篩的結構模型和相應的HM和ITR分子篩的理想結構
圖2.理化表征
圖3. Si-COE-12的電子顯微鏡研究
圖4. Si-COE-12的X射線衍射研究
圖5.在MTP反應中催化轉化率和產物選擇性研究
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