第一作者:Xinyu Rui
通訊作者:任東生教授、劉翔教授、歐陽明高院士
通訊單位:清華大學
DOI: 10.1039/D3EE00084B
全固態電池(ASSBs)由于能提供更高的能量密度、高安全性和更寬的工作溫度范圍等優勢,得到了廣泛的發展。特別是,含有硫化物固態電解質(SEs)的ASSBs的導電性可媲美液體電解質(LEs),是最有希望商業化的候選材料。然而,由于硫化物SEs與Li1-xCoO2正極/Li負極之間的放熱反應以及硫化物基復合正極釋放有害的SO2,硫化物基ASSB是中仍然存在安全隱患然而,且缺乏這些失效行為的系統機制。基于此,清華大學歐陽明高院士等人首次揭示了硫化物基ASSBs的兩種不同的熱失控機制,即氣-固反應和固-固反應。與普遍看法相反,DSC-MS表征顯示,玻璃陶瓷(Li3PS4和Li7P3S11)和晶體(Li6PS5Cl和Li10GeP12S2)Se的產熱明顯大于LEs,并在復合正極球團中得到證實。
要點一:首次全面研究了含貧Ni正極材料的硫化鈰的熱穩定性及其不同的失效途徑。結果表明,兩類硫化物Se的熱穩定性和析氣行為差異取決于兩種不同的失效路徑,即GSR和SSR。
要點二:不同的熱破壞機制表明,使用高熱穩定性的硫化物晶體Se和單晶富NiRi正極材料可以抑制硫化物基ASSB的熱破壞響應。
要點三:該研究強調了對ASSB是安全性進行基礎研究的必要性,并為本質安全電池新興材料的設計原則提供了新的思路。
圖1.不同電解質在去鋰化NCM下的熱行為
圖2. DSC-MS測量中不同硫化物SEs的氣體演化
圖3.兩種不同熱失效路徑的實驗驗證
圖4. LPS3+NCM和LPSC的非原位SEM和EDS圖譜
圖5. LPS3+NCM樣品加熱至不同溫度后的非原位表征
圖6. LPSC+NCM樣品加熱至不同溫度后的非原位表征
圖7.不同硫化物SEs與NCM的兩種不同失效路徑示意圖
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