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未知成分分析清華大學王定勝團隊，最新Angew.！
來源：
時間：2023-06-13 16:48:29
瀏覽：1636次
第一作者： Ali Han、Wenming Sun、Xin Wan和Dandan Cai
通訊作者：王定勝副教授
通訊單位：清華大學
DOI: https://doi.org/10.1002/anie.202303185
具有單原子Fe-N4構型的Fe-N-C催化劑表現出優異的氧還原反應（ORR）活性，但是質子交換膜燃料電池（PEMFCs）的固有活性有限，耐久性不理想，嚴重制約了其實際應用?；诖耍?/span>清華大學王定勝副教授（通訊作者）等人報道了一種“預約束”策略，將[Co4(mbm)4Cl4(CH4OH)4]（bm=1H-苯并[d]米唑-2-甲基醇酸酯和mbm=1-Mebm）分子簇（MCs）和Fe(acac)3分別作為Co4和Fe1金屬前體，實現了鈷金屬原子簇（Co4 ACs）修飾的Fe-N4 SACs共嵌在N摻雜碳基體（Co4/Fe1@NC）上。mbm的螯合有機配體與Co4金屬中心表現出很強的螯合作用，可有效地防止Co隨機分散體的形成和后續熱解過程中Co4 ACs聚集成大納米顆粒。
1、所制備的Co4/Fe1@NC催化劑在0.5 M H2SO4中表現出0.835 V的半波電位（E1/2），比Fe1@NC（0.785 V）、商用Pt/C（0.814 V）和許多其他PGM-free催化劑更高。通過密度泛函理論（DFT）計算發現，在Fe-N4位點周圍構建相鄰Co4 ACs結構的優點，由于Fe-N4位點的d軌道電子結構的調制，極大降低了ORR的熱力學勢壘。
2、Co4/Fe1@NC催化劑具有優異的H2-O2燃料電池性能，峰值功率密度為840 mW/cm2，在PEMFCs中具有非常廣闊的應用前景。實驗和理論結果都證明，Fe4 ACs的引入也能提高Fe-N4的ORR活性，促進ORR動力學過程，但Fe4/Fe1@NC體系的ORR性能不如Co4/Fe1@NC體系。
圖1. Co4/Fe1@NC的合成示意圖
圖2. Co4/Fe1@NC的形貌和成分表征
圖3. Co4/Fe1@NC的結構表征
圖4. Co4/Fe1@NC的半電池和H2-O2 PEMFCs性能
圖5.機理研究
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