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王心晨&鄭梅芳Angew.：可見光非均相催化烯烴中CO2的光合固定
來源： 時(shí)間：2023-05-29 09:33:11 瀏覽：1710次

第一作者：Tao Yuan

通訊作者：王心晨教授和鄭梅芳副教授

通訊單位：福州大學(xué)

DOI: https://doi.org/10.1002/anie.202304861




研究背景

可見光驅(qū)動(dòng)固定有機(jī)物中的CO2已成為合成精細(xì)化學(xué)品的一種有吸引力的替代方案。由于其熱力學(xué)穩(wěn)定性和動(dòng)力學(xué)惰性，在CO2的轉(zhuǎn)化以及產(chǎn)物選擇性方面仍然存在挑戰(zhàn)。基于此，福州大學(xué)王心晨教授和鄭梅芳副教授等人報(bào)道了一種在中孔壁周圍具有豐富末端B/N缺陷的碳氮化硼（BCN）催化劑，增強(qiáng)了表面活性位點(diǎn)和電荷轉(zhuǎn)移動(dòng)力學(xué)，從而提高了CO2的整體吸附和活化速率。該研究為以原子經(jīng)濟(jì)和可持續(xù)的方式轉(zhuǎn)化CO2的無金屬半導(dǎo)體的設(shè)計(jì)和應(yīng)用提供了新見解。




文章要點(diǎn)

1、在可見光照射下，BCN以良好的官能團(tuán)耐受性和特定的區(qū)域選擇性實(shí)現(xiàn)了烯烴與CO2的反Markovnikov加氫羧化為延伸的碳鏈。

2、機(jī)理研究表明，在有缺陷的BCN上形成了CO2自由基陰離子中間體，導(dǎo)致了反Markovnikov羧化。其中，利用革蘭氏規(guī)模反應(yīng)、天然產(chǎn)物的晚期羧化和抗糖尿病GPR40激動(dòng)劑實(shí)例證實(shí)了該方法的實(shí)用性。




圖文展示

圖1.烯烴與CO2的加氫羧化反應(yīng)

圖2. BCN材料的形態(tài)和結(jié)構(gòu)表征

圖3. BCN材料的多孔、光電化學(xué)和光學(xué)表征

圖4. BCN材料的光催化性能及其機(jī)理研究

圖5.反應(yīng)機(jī)理研究

圖6.缺陷BCN上烯烴與CO2的反Markovnikov加氫羧化的機(jī)理

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